Zelensky pretende realizar uma "análise aprofundada" de todo o serviço, segundo vídeo publicado pelo Presidente ucraniano na segunda-feira à noite.
Tal revisão será feita "em diferentes níveis e diferentes perspetivas", acrescentou Zelensky no vídeo.
A expulsão dos 28 membros do SBU segue o anúncio da destituição da procuradora-geral, Iryna Venediktova, e do chefe do SBU, Ivan Bakanov, demitidos em 17 de julho.
Ambas as demissões ainda precisam ser ratificadas pelo Parlamento, já que, de acordo com a Constituição ucraniana, o Presidente não tem o poder para os destituir dos seus cargos.
A decisão de Zelensky representou a maior remodelação do seu Governo desde o início da invasão russa, em 24 de fevereiro, e afetou duas pessoas intimamente ligadas à sua carreira política.
Zelensky sublinhou que mais de 60 funcionários do Ministério Público e do Serviço de Segurança ucraniano, que eram supervisionados pelos demitidos, permaneceram nos territórios ocupados e "trabalham contra o nosso Estado".
O Presidente ucraniano disse também que foram detetadas ligações entre as forças de segurança ucranianas e os serviços especiais da Rússia, o que "constituiu um crime contra os fundamentos da segurança nacional".
Segundo a imprensa local, Zelensky assegurou que "foram registados 651 processos criminais por alta traição e colaboração entre funcionários de procuradores, órgãos de investigação e outros órgãos encarregados de fazer cumprir a lei".
"Tal conjunto de crimes contra a segurança nacional e as conexões entre os funcionários dos serviços secretos ucranianos e russos levantam questões muito sérias sobre a liderança dessas agências", acrescentou Zelensky.
Iryna Venediktova, procuradora-geral desde março de 2020, foi repetidamente criticada pela sua suposta incapacidade de processar casos de alto nível.
Bakanov, amigo de infância e ex-funcionário de Zelensky, foi nomeado chefe da SBU em agosto de 2019.